弾性定数計算による分子結晶のスクリーニング

早稲田大学 データ科学センター

テーマ概要

弾性定数テンソルは、材料の弾性挙動を特徴付ける重要な量である。弾性定数テンソルの成分が分かれば、種々の機械的特性を計算できる。実用上重要な量の１つとして、材料の弾性変形に対する抵抗力を示す弾性率がある。例えば、高い機械的応力を受ける人工構造物には、通常数十から数百GPaの大きな弾性率を持つ材料が必要である。一方、生体適合用途の材料は高分子であることが多く、数MPaから数百MPaの弾性率を示す。
分子性結晶は、硬い材料と柔らかい材料の中間程度のヤング率を示し、光電子材料、アクチュエータ、および、医薬品の製剤において重要である。しかし、大きなサイズの結晶の作製が困難であること、および、対称性が低いために多くの成分を測定する必要があることから、弾性定数テンソルの測定はあまり行われてこなかった。
そのため、実用的な分子結晶の開発には、計算による材料スクリーニングが有効である。従来、弾性テンソルの計算には理論計算（DFT、HF）が用いられてきたが、計算負荷が膨大であった。近年発展したニューラルネットワークポテンシャル(NNP)は計算負荷が低いものの、無機材料などへの適用事例が多く、分子性結晶への有効性はわかっていない。
この研究では、分子結晶の弾性定数計算についてNNPの有効性を検証した[1]。

計算モデルと計算方法

最初に、NNPのベンチマークを行った。ベンチマークには文献 [2]にある以下のデータを用いた：80種の化合物に対する123の弾性テンソルの実験値、44種の化合物に対するHartree–Fock法(S-HF-3c)の計算値、および、11種の化合物に対するDFT-Dの計算値。S-HF-3cのデータにある化合物について、PFP (v4.0.0), CHGNet (v0.2.0)[3] を用いて体積、および、弾性テンソルを計算した。その結果、PFPの精度はHFやCHGNetよりも高く、DFTの結果と同程度であった。
分子性結晶には、配列の異なる結晶多形が存在することが多く、結晶構造の違いが弾性定数に影響する。NNPが結晶多形による弾性定数の違いを表現できれば、実験と比較する上で有用である。そこで、８つの化合物の結晶多形についてナノインデンテーションから求めたヤング率の実験値[4]について、PFPによる計算を行い比較した。