分子計算と機械学習によるSi表面に対する低吸着エネルギー分子のデータ駆動型探索

テーマ概要

半導体製造工程では、Si基板上に残渣を残さない高い清浄度が求められており、新たな薬液の適用が検討されています。一方で、膨大な材料候補を実験的に評価・選定するには、時間的・金銭的コストが大きく、効率的な検討が困難です。

広大な材料空間の探索手法としてベイズ最適化 (BO) による逐次実験計画法とシミュレーションでの物性計算の融合による、データ駆動型探索手法が提案されています。[1]

今回は、HF処理後のSi基板表面の残渣量を吸着エネルギーで評価を行い、膨大な候補材料群から有望な候補を絞り込む、データ駆動型探索フローを構築しました。本フローでは、Matlantisによる計算結果をフィードバックして機械学習モデルを更新する手法を採り、膨大な候補材料から効率的に有望材料を探索しています。

計算モデルと計算方法

Si表面への吸着エネルギーが小さい分子がSi基板表面に対する残渣が少ない材料と考え、HF処理後を想定したH終端のSi表面モデルを、ASEを用いて作成し、吸着エネルギー計算を行いました。

対象となる候補材料群が多様な構造を持つため、Optunaを用いたベイズ最適化による吸着構造探索を行い、最安定吸着構造の吸着エネルギーを取得しました。[2]

吸着エネルギー計算値はAtomistic Simulation Tutorial の Slab + mol energy と同様の手順で下記式にて計算を行いました。[3]

\[ E_{\text{adsorption}} = E_{\text{slab+mol}} – \{ E_{\text{slab}} + E_{\text{mol}} \} \]

計算結果と展望

図3にMatlantisを用いて吸着エネルギー計算を自動化し、機械学習モデルにてサンプリングを行うデータ駆動型探索フローの概要を示します。各材料については、RDKit 記述子[4]とForce-Field Kernel Mean 記述子[5]を用いて記述子に変換し、吸着エネルギー予測モデルを構築しました。

自動探索を開始する前にMatlantisにて初期吸着エネルギーデータセットを作成し、元の候補材料群についてスクリーニングを行うことで候補材料群を抽出しました。

本フローは以下の順で予測・選定を行います：

1. 吸着エネルギー予測モデル ;

初めに初期データセット、候補材料群、吸着エネルギー予測モデルのタイプを設定し、吸着エネルギー予測モデルを構築します。

2. 計算分子の選定 ;

選択された吸着エネルギー予測モデルに基づいて予測し、探索アルゴリズムに基づいて、候補材料群から1分子、次回計算分子を選定します。

3. 吸着エネルギー計算 ;

構築した自動実行プログラムを介して、Matlantisで選定された分子の最安定構造探索を行い、吸着エネルギー値を計算します。

4. 計算済みデータセット ;

得られた吸着エネルギー計算値はデータセットに追加され、吸着エネルギー予測モデルを新しく追加されたデータを使って再学習します。

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